过氧化氢(H_2O_2)作为一种清洁、绿色的环境友好型氧化剂,被广泛应用于制浆漂白、废水处理、医用消毒、化工合成、电子防腐等领域。目前,工业上主要采用蒽醌法、异丙醇氧化法等生产H_2O_2,然而,普遍存在能耗高、污染重、副产物多等问题。因此,开发设计高效、安全、可持续的H_2O_2生产方式显得迫在眉睫。太阳光驱动光催化剂,以氧气和水为原料制备H_2O_2是一种极具潜力的绿色、可持续途径而倍受关注。非金属半导体光催化剂石墨相氮化碳(g-C_3N_4)由于其原料广泛、能带结构易调控、物化性质稳定等优势,广泛应用于光催化合成H_2O_2。然而,直接热缩合制备的g-C_3N_4由于比表面积低、光生电子-空穴易复合、光照吸收效率低等缺点严重限制了其光催化合成H_2O_2的效率。本论文采用天然纤维素作为反应型碳源和固态质子供体分别对g-C_3N_4进行修饰,构建系列纤维素(衍生碳)/g-C_3N_4光催化异质结,分别测试光催化合成H_2O_2的性能并探究其增强机制。主要研究内容及结论如下:(1)以竹子溶解浆为原料,经TEMPO选择性氧化得到富含羧基(-COOH)的氧化纤维素。以尿IACS-10759采购素为石墨相氮化碳(g-C_3N_4,CN)的前驱体,通过一步热缩合制备出富含氨基(-NH_x)的CN薄片。CN薄片与富含-COOH和-OH的TEMPO氧化纤维素通过多重氢键和酰胺键结合,经碳化处理获得TEMPO氧化纤维素基碳纤维和氮化碳的异质结(C/g-C_3N_4)。结果表明,TEMPO氧化纤维素衍生化亲水性碳不仅显著促进g-C_3N_4的光生电子转移、载流子的分离,而且还加强了两步单电子氧还原(ORR)制备H_2O_2的效率。在无添加任何牺牲剂时,C/g-C_3N_4光催化合成H_2O_2的反应速率达到121.75μmol·L~(-1)·h~(-1),是单纯CN的6.2倍。(2)以纳米纤维素(CNF)为反应型碳源,再以硫脲和三聚氰胺作为g-C_3N_4的前驱体,制备出块状和中空管状氮化碳,分别命名为SCN和MCN。由于SCN和MCN表面具有丰富的氨基(-NH_x),易与表面富含羧基(-COOH)和羟基(-OH)的CNF通过多重氢键结合,再经过碳化处理,得到g-C_3N_4同质结(MCN/SCN)与CNF衍生的碳纤维复合异质结(MCN/SCN/CF)。结果表明,与单独的MCN相比,MCN/SCN/CF复合的异质结不仅具有较优的可见光光照吸收,还对氮化碳导带和价带均具有显著地正向调节,构建出“双通道”型合成H_2O_2的高效反应路径。在无添加任何牺牲剂时,MCN/SCN/CF光催化合成H_2O_2的反应速率达到136.91μmol·L~(-1)·h~(-1),是单纯MCN的5倍。(3)以纳米纤维素(CNF)为原料,经过高碘酸钠进行氧化处理,得到醛基化纳米纤维素(CNF_A)。再以三聚氰胺为前驱体,通过水热反应进行超分子自组装,后经过East Mediterranean Region高温热缩合,获得氮化碳中空管(MCN)。表面富含氨基(-NH_x)的MCN易Gefitinib-based PROTAC 3与表面具有丰富的羧基(-COOH)、羟基(-OH)、醛基(-CHO)基团的CNF_A通过多重氢键和酰胺键结合,构建MCN-CNF_A复合光催化材料。结果表明,少量的CNF_A加入MCN中不仅促进了光生电子转移,还提供了丰富的质子供给,显著提高氧气分子单电子两步还原制备H_2O_2的性能。MCN-CNF_A复合光催化材料中CNF_A含量为10%时光催化合成H_2O_2产量高达67.43μmol·L~(-1),相对于单纯MCN,提高了4倍。